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放射能濃度分析のための脱塩処理方法の確立(受託研究)小池 優子; 山田 椋平; 永岡 美佳; 中野 政尚; 小野 洋輔; 水津 祐一
JAEA-Technology 2021-011, 39 Pages, 2021/08
JAEA-Technology-2021-011.pdf:1.56MB
日本原燃株式会社のMOX燃料工場の分析済液処理設備では、その処理過程において全放射能濃度分析を妨害する塩が発生するおそれがある。そこで、日本原燃株式会社では固相抽出クロマトグラフィーを用いた脱塩処理方法を考案した。日本原子力研究開発機構は、日本原燃株式会社が考案した同方法を用いて処理液中の脱塩が可能であるかを確認する「全放射能濃度分析前処理操作確立に向けた試験研究」を同社から受託し、同試験を実施した。本試験では、「ステップ1 最適固相抽出剤選定試験」、「ステップ2 最適固相抽出剤ばらつき評価試験」及び「ステップ3 実廃液模擬試験」の3つのステップで実施した。ステップ1の結果により選定した、固相抽出剤(InertSepME-2)及び最適条件(マニホールドによる吸引方式(約5-10mL/min)、溶離液は3M硝酸、最適pHは5、価数調整操作は実施しない)により、ステップ2及びステップ3の試験を行った結果、日本原燃株式会社MOX燃料工場における分析済液処理工程の実廃液を模擬した試料において、7割以上の回収率が得られ、分析法の妥当性が確認できた。
松枝 誠; 柳澤 華代*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 阿部 寛信; 北村 哲浩; 高貝 慶隆*
ACS Omega (Internet), 6(29), p.19281 - 19290, 2021/07
被引用回数：2 パーセンタイル：14.88(Chemistry, Multidisciplinary)多段階分離を用いた干渉物質(
Ru及び
Mo)の除去を利用した完全自動のオンライン固相抽出ICP-MS分析法を開発した。TcのICP-MS分析では試料中に大過剰に含まれるMo由来の同重体(MoH)が定量を阻害するが、本法はTc/Mo = 1.5
10
のアバンダンス比を得ており、ICP-MSの適用範囲を拡張した。検出下限値は50 mL導入で9.3pg/L、測定時間は24分であった。
山本 昌彦; 田口 茂郎; 堀籠 和志; 久野 剛彦
Proceedings of IAEA Symposium on International Safeguards; Building Future Safeguards Capabilities (Internet), 8 Pages, 2018/11
使用済核燃料再処理施設におけるウラン(U)及びプルトニウム(Pu)の検認は、IAEAの保障措置査察行為として極めて重要である。本研究では、同位体希釈質量分析法(IDMS)による高レベル放射性廃液(HALW)中のU及びPuの保障措置査察検認分析のために、単一カラムによる抽出クロマトグラフィーに基づく分離方法を開発した。HALW中の核分裂性核種(FP)からUとPuを順次分離するための抽出クロマトグラフィーには、市販のTEVA
樹脂を選択した。試料中のUは、硝酸溶液によってFPからクロマトグラフ分離するとともに、Pu(IV)はTEVA樹脂上に吸着させた。その後、PuはPu(III)に還元することで樹脂上から溶離した。この方法によるU, Puの回収率,除染係数は分離後に実施するIDMSに必要十分なレベルであった。また、FP除去後のカラムの放射線量は、バックグラウンドレベルにまで低下した。本分離法を用いたIDMSの分析結果は従来の分離法による結果と良好に一致した。本法は従来法と比べて簡便かつ迅速に分離操作を行うことができ、IAEA/日本オンサイト分析所へ適用可能と考えられる。
浅井 志保; 斎藤 恭一*
Biomedical Research on Trace Elements, 28(1), p.1 - 10, 2017/04
放射性物質の定量分析には、一般に、放射線計測器あるいは質量分析計が用いられる。放射性物質のうち、透過力の強い
線放出核種は、非破壊測定が可能であり、化学分離などの前処理なしで測定できる。一方、アルファ線およびベータ線放出核種では、共存する放射性物質が放出するアルファ線やベータ線によって干渉を受けるため、測定前に化学分離によってそれらを除去する。また、質量分析においても、試料中に同重体やその他の干渉元素が共存する場合は、化学分離によって除去してから測定する。しかしながら、こうした化学分離操作は、しばしば煩雑で長時間を要するため、迅速かつ確実に化学分離できる分離材料が求められている。本稿では、放射性物質の測定前処理の迅速化を目的として作製した固相抽出カートリッジについて、その基本分離性能と適用例を紹介する。
五十嵐 慎一*; 原口 雅晴*; 相原 純; 齋藤 健*; 山口 憲司; 山本 博之; 北條 喜一
Journal of Electron Microscopy, 53(3), p.223 - 228, 2004/08
被引用回数：4 パーセンタイル：24.19(Microscopy)固相反応に伴う鉄シリサイドの形成と相変化を、透過電子顕微鏡を用いた平面観察により検討した。実験では、超高真空中にて室温でFeをSi(100)基板上に蒸着させ、その後、試料を電子顕微鏡内にて673-1073Kの温度範囲で段階的に昇温した。673Kでの加熱により、まず多結晶質のFeSi細粒が観察された。さらに973Kへと昇温するに伴い、細粒同士が合体を始め数100nmサイズの多結晶
-FeSi
が形成されることがわかった。こうした相変化は同時に行った電子エネルギー損失スペクトルの測定によっても確認された。
Ga
N alloy by solid-phase reaction under high pressure齋藤 寛之; 内海 渉; 金子 洋*; 青木 勝敏
Japanese Journal of Applied Physics, Part 2, 43(7B), p.L981 - L983, 2004/07
被引用回数：5 パーセンタイル：23.97(Physics, Applied)バルクのAlGaN半導体合金をすべての組成領域にわたり高温高圧下で固相反応によって合成した。その場X線回折実験により6GPa, 800
Cの条件で合金化が開始することを観察した。回収試料のSEM観察及び粉末X線回折実験から、Ga原子とAl原子の均一な分布と、組成に対する格子定数の連続的な変化を確認したが、これはAlNとGaNの固溶体が任意組成で形成されていることを示している。
熊田 高之; 榊原 正博*; 長坂 敏光*; 福田 紘也*; 熊谷 純*; 宮崎 哲郎*
Journal of Chemical Physics, 116(3), p.1109 - 1119, 2002/01
被引用回数：44 パーセンタイル：77.99(Chemistry, Physical)固体水素中における水素原子の拡散速度と再結合速度をESR、ENDOR、及びESEを用いて調べた。オルソ水素濃度1%以下における水素原子の再結合速度定数は、拡散速度から予想されるより2桁以上も小さいことがわかった。この結果は固体パラ水素中において水素原子同士が隣接しても再結合しないことを示す。高純度パラ水素中において、水素原子再結合に伴い発生するエネルギーの拡散経路が存在しないために、水素原子は再結合することなく散乱されたのではないかと考えられる。
鎮守 浩史*; 長崎 晋也*; 田中 知*; 坂本 義昭; 武部 愼一; 小川 弘道
Journal of Nuclear Science and Technology, 38(8), p.645 - 654, 2001/08
被引用回数：3 パーセンタイル：27.1(Nuclear Science & Technology)地層中のコロイドでの移行挙動を実験的、理論的に考察するため、固相粒子充填カラム中でのコロイド粒子の固相表面への付着率に与える流れ場の影響について調べた。ガラスビーズを詰めたカラム中のラテックス粒子の破過曲線から、ラテックス粒子の付着効率を求め、この付着効率の流速依存性について、コロイド-固相間相互ポテンシャルの障壁を超えて付着する流れ場の効果を考慮したモデルにより解析を行った。
越塚 誠一*; 向原 民*; 岡野 靖; 飯田 将雄*; 山口 彰
JNC TY9400 2000-012, 91 Pages, 2000/03
JNC-TY9400-2000-012.pdf:2.82MB
液体ナトリウムの漏洩燃焼挙動の解析には、ナトリウム液滴やナトリウムプールの燃焼、床に落下したナトリウムの広がり、燃焼生成物の堆積など、様々な現象を複合して解析する必要がある。特に、床ライナーの温度分布の評価には、落下したナトリウムがどのように広がるかが重要である。核燃料サイクル開発機構では、こうした複雑な液体ナトリウム漏洩燃焼挙動解析のため、粒子法による計算コードを開発している。粒子による熱流動解析手法は東京大学において本研究者らによって開発されたもので、従来の差分法などと比較して、流体の分裂・合体や堆積・凝固を容易に扱うことが可能である。本研究では、ナトリウムの凝固や燃焼生成物の堆積挙動を解析するため、固相の粒子計算モデルの開発、これを利用した凝固・堆積の粒子計算モデルの開発、表面張力の粒子計算モデルの開発をおこなった。固相の解析のため、ヤング率とポアッソン比で記述される弾性体の運動を、粒子間相互作用で計算するモデルを新たに開発した。この方法では、従来の有限要素法での要素分割の必要がないので、弾性体の大変形のみならず、破壊なども容易に解析できる。特に粒子に回転の自由度を持たせたことで、角運動量の保存性が得られた。弾性体に正弦波状の変位を与え本計算モデルを適用したところ、応力分布や圧力分布は解析解と良く一致した。凝固を伴う熱流動解析法として、熱流動をこれまでの粒子法(MPS法)で、凝固した後の固相を弾性体として解析するモデルを開発した。初期に幅10cm高さ20cmの2次元矩形状液体ナトリウムの、厚さ1cm長さ1mのステンレス板上での広がり挙動を、本手法を用いて計算した。仮にナトリウムおよびステンレスの熱伝導率や粘性を実際よりも大きな値を用いると、先端が凝固することにより、ナトリウムの広がりが抑制されるという結果が得られた。なお、本計算モデルは燃焼生成物の堆積挙動にも適用できる。表面張力の効果を取り入れるため、その粒子計算モデルを開発した。液面形状を描かずに粒子数密度から曲率など必要な微分幾何の諸量を計算するアルゴリズムとし、流体が分裂や合体をする場合にも適用できるようにした。エタノール液滴の振動の計算をおこない、従来のVOF法による結果と良い一致を得、モデルが妥当であることを示した。さらに、表面張力が卓越する場合の流体の広がり挙動を解析し、広がった流体が複数の液滴
石井 徹哉; 根本 潤一*; 浅賀 健男
JNC TN9400 2000-045, 64 Pages, 2000/03
JNC-TN9400-2000-045.pdf:2.47MB
高速炉用ペレット型MOX燃料では、照射により、製造時とは異なるPu濃度分布が形成されるとのPu再分布挙動が生じうる。燃料内にPu濃度分布が形成されることは、燃料の熱的状態を考える上で大きな影響をもたらすものであることから、Pu再分布挙動を適切に評価可能な手法を開発する必要がある。そこで本検討では、1992年時に開発したPu再分布挙動評価用の簡易モデルを高度化することで、照射中の変化履歴も含めて、適切にPu再分布挙動を評価できる手法を構築することを試みた。以下には、その概要を記す。1)92時間に開発したPu再分布挙動評価用簡易モデルの高度化を行い、これをJNCにて開発し、改良を進めている燃料挙動解析コードCEDARに組み込むことで、Pu再分布挙動評価手法を構築した。2)構築したPu再分布挙動評価手法について、照射試験結果を用いた評価結果の較正を行った結果、概ね、
3wt.%程度の幅で、照射が終了した時点の燃料中心部のPu濃度を再現できることを確認した。3)構築したPu再分布挙動評価手法により、燃料に生じうるPu再分布挙動の傾向について検討し、照射の初期段階は、ポア移動に伴う気相輸送によりPu濃度が変化し、以降は、燃焼に伴うU,Pu量の変化と固相輸送との競合が状態が継続されながら、Pu濃度が変化するとの考察が得られた。また、製造時の燃料組成のうちのO/M比は、Pu再分布挙動に対する影響が大きく、照射の初期段階のPu再分布挙動は、U-Pu相互拡散係数が有するO/M比依存性に強く支配されるかたちで生じるとの考察も得られた。
-caprolactone) by radiation technique and its biodegradability吉井 文男; Darwis, D.*; 三友 宏志*; 幕内 恵三
Radiation Physics and Chemistry, 57(3-6), p.417 - 420, 2000/03
被引用回数：64 パーセンタイル：95.73(Chemistry, Physical)生分解性のポリカプロラクトン(PCL)は結晶融点が60Cという耐熱性のない材料である。このため、固相(室温)溶融相(80C)及び過冷却相(80Cで融解後45Cで保持)で照射橋かけを行い、耐熱性や橋かけ構造導入後の生分解性を調べた。その結果以下のような事実を見いだした。(1)三つの相状態の中で過冷却照射が最も橋かけしやすい。橋かけのG値は、固相は0.27,過冷却相0.7,溶融相0.45である。(2)過冷却相照射PCLは高い耐熱性を示し、60Cから150Cに向上した。(3)土壌埋設及び活性汚泥による試験では、生分解性が照射試料の方が未照射PCLよりも分解しやすい。これらの新しい事実は、生分解性ポリマーの応用分野の拡大に有益である。
鶴留 浩二; 澁江 靖弘*; 時澤 孝之; 山本 正博*
JNC TY6400 2000-013, 102 Pages, 2000/02
JNC-TY6400-2000-013.pdf:2.45MB
本研究は、地熱地帯に適用されている緑泥石地質温度計について、その妥当性を実験的研究を通して検証することを目的としたものである。実験によって玄武岩と熱水との反応で生じる緑泥石化あるいは粘土鉱物化について検証するとともに、これらの化学組成と熱水の温度との関係を検証するための室内実験を平成9年度から平成10年度にかけて行った(尚、本研究は平成10年度で完了した)。熱水の温度を摂氏200度、摂氏250度、摂氏300度、摂氏350度、摂氏400度、さらに地層科学への応用の可能性も考慮にいれて摂氏100度、摂氏150度に設定して実験を行った。これらの実験で得られた結果は次のようにまとめられる。(1)固相粉末のX線回折分析では、いずれの実験においてもエチレングリコール処理後のピークの移動からスメクタイトが生成していることが確認できた。しかし、緑泥石あるいは緑泥石/スメクタイト混合層の生成は確認できなかった。(2)角柱の薄片の顕微鏡写真から見ると、熱水変質が進行したために、玄武岩の組織の乱れや微細な粘土化が確認された。(3)反応させた海水の組成と実験後の水溶液の組成を比較すると、陽イオンの重量比に変化が認められた。これまで玄武岩と海水との反応に関する低温から高温(摂氏500度)での実験では、緑泥石が生成しない。その代わり、緑泥石/スメクタイト混合層鉱物の生成の可能性が考えられた。しかし、今回の実験では当初目的としていた緑泥石あるいは緑泥石/スクメタイト混合層鉱物の生成は確認できなかったが、今後、さらに高温・高圧条件下での研究や検証が望まれる。
杉野 弘幸; 菅野 毅*
JNC TN8400 99-040, 75 Pages, 1999/11
これまでにサイクル機構では高レベル廃棄物の地層処分研究の一環として、人工バリアとして用いられる緩衝材の岩盤内への流出、侵食挙動に関して研究を進めてきた。平成9年には地層処分基盤研究施設(エントリー)の緩衝材流出挙動試験設備を用いて実施した緩衝材の流出挙動に関する試験に関して報告をまとめている。本書はその後、第2次取りまとめに向けて、緩衝材の流出挙動を解析的に評価した試みを報告したものである。緩衝材の流出挙動は、中野ら(1982)、Pusch(1983)、Kanno and Wakamatsu(1991)、Borgessonら、Ahn(1999)らなどにより研究が為されている。本報告ではこれらの研究をもとに緩衝材の流出挙動に対するメカニズムのモデル化を検討し、緩衝材の流出挙動を拡散モデルと、さらに緩衝材の粘性係数を仮定し、その効果を考慮したモデルを採用することにより、緩衝材の流出挙動の亀裂幅に対する依存性を解析的に表現した。また、その結果を用いて、第2次取りまとめで想定した人工バリアに対して長期にわたる緩衝材の流出に起因する密度変化を解析的に予測することを試みた。
舘 幸男; 澁谷 朝紀; 佐藤 治夫; 柴田 雅博
JNC TN8400 99-088, 58 Pages, 1999/06
性能評価に用いるデータセットの信頼性を向上させることを目的として、性能評価上の重要核種の一つであり、かつ、実測データがほとんど存在しないパラジウムのベントナイト、花崗閃緑岩、凝灰岩中における収着・拡散挙動に関するデータを取得した。収着試験については、ベントナイト、花崗閃緑岩、凝灰岩を対象に、pH、イオン強度、液固比をパラメータとしてバッチ法により行った。Pdの分配係数として、10-1
102m3/kgの範囲の値が得られた。ベントナイトに対する分配係数は花崗閃緑岩、凝灰岩に比べ若干高く、花崗閃緑岩と凝灰岩では同程度であった。分配係数のパラメータ依存性はいずれの固相でも同様の傾向を示した。pH依存性については、pH5で最大の分配係数となり、pHの増加に伴い減少する傾向であった。イオン強度の影響は顕著ではなく、液固比については、液固比が高いほど分配係数は高くなる傾向であった。Pdの収着挙動はNi,Co等の2価の金属イオンのそれとは異なり、これらのデータをアナログとしてPdを評価することは不適切であることが示唆された。本試験条件下におけるPdの支配化学種は、熱力学計算から中性のPd(OH)2(aq)と予想された。Pdの分配係数は10-1102m3/kgと比較的高い値であり、中性化学種の収着性は高いことが示された。また、分配係数がpHの増加と共に減少する傾向にあることから、Pdの収着は固相表面のS-OH2+サイトとの反応により支配されている可能性が示唆された。拡散試験については、ベントナイトを対象に密度をパラメータとしてin-diffusion法により行った。薄膜拡散源モデルにより解析された見かけの拡散係数は10-1310-12m2/sのオーダーであり、ベントナイト密度の増加と共に減少する傾向であった。見かけの拡散係数から得られた圧縮ベントナイト中での分配係数は10-210-1m3/kgとなり、バッチ収着試験により得られた値よりも12オーダー低い値であった。しかしながら、分配係数と液固比との関係には相関が見られ、液固比が低いほど分配係数は低くなる傾向であった。
山口 徹治; 武田 聖司
JAERI-Data/Code 99-001, 74 Pages, 1999/01
JAERI-Data-Code-99-001.pdf:2.65MB
放射性廃棄物の地層処分の安全評価において放射性核種の溶解度は、廃棄体中の放射性元素が地下水にどの程度溶けるかを決めるものであり、その値は放射性核種の移行解析のソースターム、即ち廃棄体からの核種の溶出量を決めるパラメータとして用いられる。また地下水の化学的特性に応じて放射性核種は様々な化学形をとり、移行特性も多様である。溶解度を計算するとともに、化学形を推定するための熱力学データをTc,Am,Uについて検討し、データベースとしてまとめた。典型的な組成の地下水中で支配的になる可能性の高い加水分解種や炭酸錯体について重点的に検討を行い、その他の化学形については既存のデータベースにおける検討結果を取り入れてデータを設定した。Tc,U,Am以外の注目元素については検討が未了であり、暫定的な利用のために付録としてデータを示した。
芳賀 芳範; 本間 徹生*; 山本 悦嗣; 大國 仁*; 大貫 惇睦*; 伊藤 光雄; 木村 憲彰*
Japanese Journal of Applied Physics, 37(6A), p.3604 - 3609, 1998/06
被引用回数：39 パーセンタイル：81.79(Physics, Applied)超高真空中固相電解によるウランの精製に成功した。特にFe,Ni等について、電流の効果が大きい。また、Mn,Zn等は完全に蒸発する。他方、Al等は熱による拡散が主に効果的であることが明らかになった。
芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 木村 憲彰*; 辺土 正人*; 大國 仁*; 大貫 惇睦*
J. Magn. Magn. Mater., 177-181, p.437 - 438, 1998/00
被引用回数：8 パーセンタイル：44.25(Materials Science, Multidisciplinary)ウラン-金属間化合物の多くは磁性を示し、低温で重い電子状態を形成し、あるものは超伝導に転移する。低温での現象には必ず不純物の影響が現れるために極めて純良な試料を育成しなければならない。このためにわれわれは高周波帯溶融炉による原料ウランの精製及び固相電解による単結晶試料の熱処理を行った。これらを組合せた結果、UPt
では残留抵抗比が640に達し、UPd
Alでも超伝導転移温度2.0Kの最高品質の試料が得られ新たな実験結果が得られた。固相電解は、一部のインコングルエント化合物にも有効であり、CeRuでは抵抗比300の試料が得られ、ドハース・ファンアルフェン効果の観測に初めて成功した。
芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 本間 徹生*; 木村 憲彰*; 辺土 正人*; 大國 仁*; 青木 大*; 伊藤 光雄; 大貫 惇睦*
Physics of Strongly Correlated Electron Systems (JJAP Series 11), p.269 - 271, 1998/00
超高真空固相電解を用いて金属ウランを精製した。精製前には例えばFe不純物の濃度は40ppm以上であったが、精製後は1ppmまで減少した。Ni濃度は陰極付近では減少したが陽極では逆に増加した。これは、電流による不純物の掃き寄せと解釈できる。一方、Alは試料中央で最も濃度が低く温度の低い両端で高くなっている。これは熱拡散による移動であると考えられる。このようにして精製したウランを用いてウラン化合物を育成した結果、残留抵抗比やドハース・ファンアルフェン効果など試料純度の指標となる物理量が著しく改善された。
佐伯 正克; 中田 正美; 山下 利之; 中本 忠宏*; Krot, N. N.*
Radiochimica Acta, 80(2), p.89 - 94, 1998/00
幾つかのフタル酸ネプツニル(V)を初めて合成し、その性質を調べた。濃い5価ネブツニル溶液から室温で生じる化合物は7水塩であり、368Kのより低濃度の溶液からは6水塩が得られた。前者は無定型化合物であり、水に対する溶解度が大きい。後者は、化合物の重量変化及び示差熱変化の結果から、367、423、463Kで吸熱的に水分子を放出し、1水塩に変化する。この1水塩は空気中に放置すると4水塩へと変化する。6水塩の固相電子吸光分析及び赤外吸収スペクトルの結果から、構造中にNpO
-NpO相互作用が存在し、NpOは互いに2座配位子として作用していることが示唆された。メスバウアスペクトル測定結果からは、ネプツニウム周りの酸素配位数は7であること、NpOは互いに2座配位子として作用し2次元ネットワークを構成している可能性が高いことが明らかになった。
Gd
O
by solid state EMF measurements中村 彰夫
Zeitschrift f
r Physikalische Chemie, 207, p.223 - 243, 1998/00
固相起電力法(Ni,NiO|安定化ジルコニア|UGdyO)により表記のウラン-ガドリニア固溶体系(y=0.05,0.10,0.20,0.30)の酸素ポテンシャル(g(D)=h(O)-TS(O))を0.0025≦x≦0.18,及び500≦T≦1100Cの範囲で正確に決定した。得られたg(O)データに統計処理を行うことにより、その酸素の部分モルエンタルピー及びエントロピー(h(O),S(O))を、温度T(K),不定比組成(x)及びGd含有量(y)の関数として正確に表す熱力学的表式を導いた。その結果、本系のanti-g(O),h(O),S(O)が、すべて各々のx,Tを含む単一のマスター・カーブで表されることが明らかにされた(その相対的変化のみがyに比例して変化する)。他の温度及びy領域をカバーする文献データとの比較から、ここで導いた表式がT=1500C及びy~0.6の範囲まで適用可能なことがわかった。
